Karbon Dioksitin Etkin Elektrokatalitik Azaltılması Çalışmasında Yeni İlerleme
Son zamanlarda, Dalian Kimya Fizik Enstitüsü, Çin Bilimler Akademisi Bao Xinhe ve Wang Guoxiong ekibinin Devlet Anahtar Kataliz Laboratuvarı, karbondioksitin yüksek verimli elektrokatalitik indirgenmesi araştırmasında yeni ilerleme kaydetti.İlgili sonuçlar Energy Environ.Sci'de yayınlandı.
Karbondioksit elektrokatalitik indirgeme (CO2RR), karbon dioksitin dönüştürülmesini ve kullanımını ve yenilenebilir temiz elektriğin verimli bir şekilde depolanmasını aynı anda gerçekleştirebilir ve bu da sürdürülebilir bir karbon kaynağı geri dönüşüm ağının inşasına yardımcı olur. Son yıllarda, araştırma ekibi, kataliz perspektifinden CO2 elektrokatalitik indirgemesinin benzersiz ve derinlemesine sistematik bir çalışmasını gerçekleştirdi ve nano-Pd bazlı katalizörler, metal-oksit arayüzleri, vb. konusunda bir dizi araştırma sonucu elde etti. , CO2 elektrokatalizini önemli ölçüde iyileştiriyor. İndirgemenin seçiciliği, aktivitesi ve kararlılığı (J. Am. Chem. Soc., Chem. Sci., J. Am. Chem. Soc., ACS Catal., Angew. Chem. Int. Ed.).
Geçiş metali-azot-karbon kompozitleri, soy metallerin yerini alması beklenen bir elektrokatalitik malzemedir. Araştırma ekibi son zamanlarda bu tür malzemelerin kontrollü hazırlanmasına ve bunların elektrokatalitik özelliklerine odaklandı (Energy Environ.Sci., Nano Energy, ACS Catal). .). Önceki çalışmalar, geçiş metali-azot-karbon kompozitlerinin CO2 üretmek için elektrokatalitik indirgeme yoluyla CO2'yi azaltabileceğini göstermiştir, ancak aşırı potansiyel arttıkça, rekabetçi hidrojen evrim reaksiyonu (HER) akımı büyük ölçüde artar ve CO Faraday verimliliğinde hızlı bir düşüşe neden olur. . Yüksek CO akım yoğunluğu elde edin. Bu nedenle, aynı anda yüksek CO2RR akım yoğunluğu ve Faradaik verim elde etmek, geçiş metali-azot-karbon kompozitleri için önemli bir zorluktur.
Bu çalışmada ekip, çinko/nikel bimetalik zeolit imidazol iskeletini (ZIF-8) piroliz ederek monodispers olan gözenekli Ni-N katkılı gözenekli karbon malzeme hazırlamayı başardı. Ni türleri ağırlıkça %5,44'e kadar yüklenir. Bu Ni-N katalizöründe, CO Faradaik verimliliği -0.53V ile -1.03V arasındaki geniş potansiyel aralığında (RHE'ye karşı) %92.0 ile %98,0 arasında korunmuştur. CO akım yoğunluğu aşırı potansiyel ile arttı, -1,03 V'de (RHE'ye karşı) 71,5±2,9 mA/cm2'ye ulaştı. Karakterizasyon sonuçları ve karşılaştırmalı deneyler, koordinasyon doymamış Ni-N'nin aktif bölge olduğunu göstermektedir; yoğunluk fonksiyonel teorisi hesaplamaları ayrıca CO2RR'nin NiN2V2 (V boşluk anlamına gelir) konumunda HER'den daha olası olduğunu ortaya koymaktadır. NiN2V2'nin CO2RR'nin aktif biti olabileceği tahmin ediliyor. . Öyleyse,"tahterevalli"CO2RR seçiciliği ve reaksiyon hızının geçiş metali-azot-karbon kompozitleri üzerindeki etki sınırı.
Yukarıdaki araştırma çalışması Çin Ulusal Doğa Bilimleri Vakfı, Ulusal Anahtar Ar-Ge Programı, DMTO ve Çin Bilimler Akademisi'nin pilot projeleri tarafından finanse edilmiştir.